Два

Том 12 научных отчетов, номер статьи: 20106 (2022) Цитировать эту статью

1430 Доступов

1 Цитаты

Подробности о метриках

Двумерные (2D) гетероструктуры Ван-дер-Ваальса (vdW), полученные путем вертикальной сборки двух разных слоев, привлекли огромное внимание в процессе фотокаталитической диссоциации воды. Здесь мы предлагаем новый 2D/2D гетеробислой vdW, состоящий из карбида кремния (SiC) и нитрида алюминия (AlN), в качестве захватывающего фотокатализатора для реакций конверсии солнечного света в водород с использованием расчетов из первых принципов. Примечательно, что гетероструктура имеет собственную ориентацию зон типа II, при которой фотогенные дырки и электроны пространственно разделены в слое SiC и слое AlN соответственно. Наши результаты показывают, что гетероструктура SiC/AlN занимает подходящую ширину запрещенной зоны 2,97 эВ, которая охватывает кинетические перенапряжения реакции образования водорода и реакции образования кислорода. Важно отметить, что встроенное электрическое поле на границе раздела, созданное за счет существенного переноса заряда, предотвращает рекомбинацию носителей и дополнительно улучшает фотокаталитические характеристики. Гетероструктура имеет широкий профиль поглощения в диапазоне от ультрафиолетового до ближнего инфракрасного режима, при этом интенсивность поглощения достигает 2,16 × 105 см–1. Кроме того, внешняя деформация эффективно модулирует оптическое поглощение гетероструктуры. Эта работа дает интригующее представление о важных особенностях гетероструктуры SiC/AlN и предоставляет полезную информацию об экспериментальном дизайне новой гетероструктуры ВДВ для диссоциации воды под действием солнечной энергии с превосходной эффективностью.

Генерация кислорода и водорода путем фотокаталитического расщепления воды, вызванного солнечной энергией, является одним из наиболее благоприятных методов удовлетворения будущих потребностей в энергии1,2,3. Однако для разработки высокоэффективной системы фотокатализа с расщеплением воды требуется материал с соответствующей шириной запрещенной зоны, отличным разделением носителей для эффективной поверхностной активности и соответствующими окислительно-восстановительными потенциалами для плавного проведения окислительно-восстановительной реакции, а также фотохимической стабильностью, экологической стабильностью. дружелюбие и коммерческая целесообразность3,4. Ввиду этих требований к полупроводниковым материалам как эффективных фотокатализаторов и их значения в процессе диссоциации воды в этой области было проведено значительное количество исследований. Фудзисима и Хонда были первыми, кто сообщил о диссоциации воды с помощью солнечной энергии на TiO2 в 19725 году. После их новаторской работы было предпринято множество усилий по исследованию эффективных фотокаталитических материалов и значительного количества фотокатализаторов, включая сопряженные полимеры6,7,8, оксигалогениды9, Сообщается об оксинитридах10, халькогенидах металлов и оксидах металлов11,12,13 и т.д. Тем не менее практическое применение этих материалов сильно ограничено их более высокой скоростью электрон-дырочной рекомбинации, сопровождающейся плохим профилем поглощения в видимом режиме14. В этом контексте двумерные (2D) материалы недавно оказались в центре внимания благодаря их способности фотокаталитического расщепления воды, включая слоистые дихалькогениды переходных металлов (TMD)15, Janus TMD16,17, MXene18, однослойные графеноподобные соты BC319, C3N420, фосфорен21 и др. Несмотря на многообещающие физические и химические свойства вместе с чрезвычайно высоким отношением поверхности к объему, монослойные 2D-материалы проявляют низкую квантовую эффективность в фотокатализе из-за меньшего времени жизни носителей из-за того, что фотогенные носители остаются в одной области. за ограниченные промежутки времени.

В связи с этим в качестве многообещающего решения этой проблемы были предложены гетероструктуры Ван-дер-Ваальса типа II (vdWH), изготовленные путем наложения двух разных 2D-материалов22,23,24. Поскольку 2D/2D гетеробислои типа II обеспечивают пространственное разделение фотовозбужденных электронов и дырок в двух отдельных слоях, эффективно ингибируя рекомбинацию носителей, квантовая эффективность фотокатализа значительно улучшается. Кроме того, эти гетероструктуры могут использовать свои электронные зонные структуры для удовлетворения потенциальных требований реакции конверсии солнечного света в водород25. Собственное электрическое поле облегчает разделение большинства фотогенных носителей в отдельных слоях структуры, продлевая время жизни фотоиндуцированных носителей. Квантовое ограничение в гетероструктурах еще больше обогащает электрон-электронную корреляцию и энергию связи экситонов. Более того, 2D vdWH позволяют фотовозбужденным электронам и дыркам образовывать максимально большую поверхность контакта с водой, одновременно уменьшая зазор, миграция электронов и дырок, снижение скорости электрон-дырочной рекомбинации и улучшение фотокаталитических характеристик25,26,27. Кроме того, из-за собственного дипольного момента ВДГ увеличиваются динамические перенапряжения реакций образования кислорода и водорода, что дополнительно обеспечивает процесс фотокаталитической диссоциации воды.